封面插图显示，卤化物过氧化物结构的表面被一个大的有机阳离子所改变。阳离子在薄膜中扩散，重建表面结构。资料来源：《先进材料》杂志
在新发表的研究中，由佐治亚理工学院材料科学与工程学院助理教授Juan-Pablo Correa-Baena领导的一个团队表明，卤化物过氧化物太阳能电池的稳定性比以前想象的要差。他们的工作揭示了发生在电池界面层内的热不稳定性，但也为卤化物过氧化物太阳能技术的可靠性和效率提供了前进的道路。他们的研究在2022年12月作为《先进材料》杂志的封面故事发表，对从事光伏领域过氧化物工作的学者和行业专家都有直接影响，光伏领域是一个与阳光产生的电流有关的领域。
卤化铅过氧化物太阳能电池有望将太阳光转换为电能，效果极佳。目前，从这些电池中哄骗出高转换效率的最常见策略是用被称为阳离子的大型正电离子处理其表面。
这些阳离子太大，无法进入包晶石的原子尺度晶格，一旦落在包晶石晶体上，就会在它们沉积的界面上改变材料的结构。由此产生的原子级缺陷限制了从太阳能电池中提取电流的效率。尽管意识到了这些结构变化，但关于阳离子在沉积后是否稳定的研究是有限的，这使得人们对一个可能影响卤化物过氧化物太阳能电池长期生存能力的过程的理解出现了空白。
为了进行实验，该团队使用典型的过氧化物薄膜创建了一个样品太阳能设备。该装置具有八个独立的太阳能电池，这使研究人员能够根据每个电池的性能进行实验并产生数据。他们调查了在有阳离子表面处理和没有阳离子表面处理的情况下电池将如何表现，并使用基于同步辐射的X射线表征技术研究了每个电池在长期热应力之前和之后的阳离子改性界面。
首先，研究人员将预处理过的样品暴露在100摄氏度的环境中40分钟，然后用X射线光电子能谱仪测量其化学成分的变化。他们还使用另一种类型的X射线技术，精确调查在薄膜表面形成何种类型的晶体结构。结合这两种工具的信息，研究人员可以直观地看到阳离子如何扩散到晶格中，以及界面结构在受热时如何变化。
接下来，为了了解阳离子引起的结构变化如何影响太阳能电池的性能，研究人员与乔治亚理工大学物理和化学教授Carlos Silva合作，采用了激发相关光谱。该技术将太阳能电池样品暴露在非常快速的光脉冲下，并在每个脉冲后检测从薄膜中发射的光的强度，以了解光的能量是如何损失的。测量结果使研究人员能够了解什么样的表面缺陷对性能不利。
最后，研究小组将结构和光电性能的变化与太阳能电池效率的差异联系起来。他们还研究了两种最常用的阳离子在高温下引起的变化，并观察了它们界面上的动力学差异。
研究人员了解到，用有机阳离子处理的金属卤化物过氧化物薄膜的表面在热应力作用下，结构和成分不断演变。他们看到，由此产生的界面上的原子级变化会导致太阳能电池的功率转换效率的有意义的损失。此外，他们发现这些变化的速度取决于所使用的阳离子的类型，这表明只要对分子进行适当的设计，稳定的界面可能是可以实现的。
Correa-Baena说："我们希望这项工作将迫使研究人员在高温下测试这些界面，并寻求不稳定问题的解决方案。这项工作应该为科学家们指出正确的方向，指出他们可以关注的领域，以便建立更高效和稳定的太阳能技术"。
